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  为替代昂贵的天然酶和贵金属纳米酶,各种价格低、易制备、稳定性好的金属氧化物纳米酶(如)被开发出来。但纳米颗粒易团聚导致本征活性较低,限制了它们的实际应用。

  通过简单环保的一锅水热法比较研究了四种纳米尺度天然矿物(即Pal)、埃洛石、蒙脱石和水滑石)对CeO2纳米颗粒的原位负载效果。发现Pal比表面积高、亲水性好,高温高压水热反应中纳米棒结构重整为纳米片,因此成为最佳的催化剂载体。制备的CeO2-Pal纳米酶暴露更多活性氧空位(Ovac)缺陷,表现出优异的类过氧化物酶活性。L-青霉胺(LPA)分子中巯基(-SH)能够覆盖纳米酶表面的活性位点导致后者活性降低,而Cu2+离子能够与LPA发生络合反应来减弱LPA对纳米酶活性的抑制作用。因此,基于CeO2-Pal纳米酶构建了一种便捷的off-on式级联比色方法,可以实现对LPA和Cu2+离子的灵敏检测,并成功用于检测实际血液样本。理论计算发现,H2O2在清洁CeO2(111)表面均裂为两个羟基自由基(•OH),而在Ovac缺陷表面异裂成氧自由基(•O)和H2O,类似于贵金属和单原子掺杂纳米酶表面,且异裂路径在热力学上更易进行。Ovac缺陷可以作为H2O2吸附和解离的活性位点,同时赋予CeO2更好的亲氧及亲水性能。该研究在开发高效纳米酶的同时,实现了廉价矿物材料的高附加值利用,具有重要的实用价值。

  该研究得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金等项目的资助。博士生练佳佳为论文第一作者,刘青云教授为论文通讯作者。山东科技大学为第一完成单位。

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